Naukowcy odkrywają nielokalne efekty emisji biekscytonu w dużych nanokryształach półprzewodników

W nowym artykule opublikowanym w ElitaZespół naukowców kierowany przez profesorów Haizheng Zhong i Yongyou Zhang z Pekińskiego Instytutu Technologii oraz profesor Haiyan Qin z Uniwersytetu Zhejiang odkrył efekty nielokalne w dużych nanokryształach półprzewodnikowych. Zapewniają nowatorskie strategie uzyskiwania wysoce wydajnych wielokrotnych ekscytonów dla optyki kwantowej i aplikacji konwersacji energii.

Rekombinacja ślimaka w materiałach sypkich tylko nieznacznie wpływa na rekombinację biekscytonu ze względu na niższą gęstość nośnika i zachowanie pędu. Grubowarstwowe nanokryształy CdSe/CdS opracowano w celu stłumienia rekombinacji Augera w celu uzyskania wysokiej wydajności biekscytonu. Zespół badawczy osiągnął to, minimalizując nakładanie się funkcji falowych między elektronami i dziurami.

Duże koloidalne QD mogą być odpowiednimi kandydatami do wydajnego generowania emisji biekscytonu, ale rzadko są badane. Zespół badawczy poinformował, że tempo rekombinacji Augera w dużych nanokryształach perowskitu można znacznie zmniejszyć z powodu efektów nielokalnych.

Efekty nielokalne odnoszą się do wpływu przestrzennego rozpraszania fal na interakcje światło-materia. Z powodzeniem zademonstrowano efekty nielokalne w plazmonice, aby wyjaśnić odpowiedź optyczną w nanostrukturach metalicznych. Rekombinację Augera można opisać jako przesunięcie energii z ekscytonu do innego elektronu lub dziury lub proces, w którym jeden elektron lub dziura pochłania ekscyton do wyższego poziomu energii. W związku z tym nielokalne efekty rekombinacji Augera są głównie określane przez funkcję falową ekscytonu.

W temperaturze pokojowej szacowana długość fali ekscytonu CsPbBr₃ około 14 nm, co umożliwia obserwację nielokalnej emisji biekscytonu wzmocnionej interakcjami w dużych nanokryształach o wielkości >14 nm. Wykorzystując wyjątkową tolerancję defektów nanokryształów perowskitu, zespół badawczy zaobserwował wysoką wydajność biekscytonu w dużych CsPbBr.₃ nanokryształy.

Istnieje liniowa zależność między czasem życia rekombinacji biexciton Auger a rozmiarem nanokryształów. Maksymalny czas życia biexcitonu wynosi około 100 ps ze względu na silną rekombinację klucza. W przypadku materiałów sypkich rekombinacja Augera jest związana głównie z gęstością nośnika i strukturą pasmową o stałym module. Na przykład kryształ objętościowy o gęstości nośnika 10¹⁸ Oczekuje się, że czas życia biekscytonu wynosi ~ 10 ns.

W regionie średniej wielkości oczekuje się, że nielokalne efekty czasu życia biekscytonu będą zmieniać się wraz z rozmiarem od skali liniowej do wykładniczej, co obserwuje się dla dużych CsPbBr₃ nanokryształy po raz pierwszy.

Podsumowując, zespół badawczy zbadał nielokalne skutki emisji biekscytonu w CsPbBr₃ nanokryształów, porównując ich wyniki spektralne dużych nanokryształów z wcześniej zgłoszonymi małymi nanokryształami. Ten nielokalny efekt można zilustrować, rozważając nielokalne interakcje między nośnikami i ekscytonami podczas rekombinacji Augera.

Wraz ze wzrostem wielkości szybkość rekombinacji Augera CsPbBr jest duża₃ Nanokryształy można znacznie zredukować, aby osiągnąć wysoką wydajność biekscytonu do 80%. Wykryte efekty nielokalne w dużych nanokryształach dostarczają wskazówek do wytwarzania zaawansowanych emiterów kwantowych z wydajną emisją biekscytonu (wielu ekscytonów) i stwarzają nowe możliwości eksploracji nanokryształów półprzewodnikowych poza obszarem silnego ograniczenia kwantowego.